质子交换膜燃料电池(PEMFCs)与锌空电池(ZABs)具有能量转换效率高、零排放等优点，是解决环境与能源问题，促进经济社会发展绿色转型，实现“碳达峰、碳中和”目标的重要途径之一。阴极催化层氧还原反应(ORR)直接决定了其电堆功率密度输出效率与使用寿命。目前，高成本的贵金属铂基催化剂被公认为驱动该迟滞的四电子反应过程的有效选择。因此，开发高效非贵金属ORR催化剂是PEMFCS与ZABS规模化应用的先决条件。
图 性能测试
研究表明，单原子分散的铁-氮-碳(Fe-N-C)催化剂中Fe原子的局部配位环境显著影响ORR催化活性与稳定性。本文中，通过碳化富含铁的聚吡咯前驱体合成三种不同配位结构FeN3、FeN4和FeN5。非对称FeN5位点具有比FeN3 (+2.23)和FeN4 (+2.47)位点更高的Fe氧化态(+2.62)，及更高的ORR活性。密度泛函理论(DFT)揭示了FeN5优化ORR反应中间体的吸附/脱附，显著降低速控步骤脱附能垒。这一研究成果为过渡金属-氮-碳 (M-N-C)催化剂活性金属原子M的配位结构、氧化态与催化活性之间的构效关系提供了研究实例与指导。
我校为第一完成单位、第一通讯单位；十大赌博老品牌网站教师王敏杰博士为第一作者，支持了其2022年立项的国自然青年基金（NO. 22209087）顺利结项，王莉副教授等重点参与了该项研究；我院李青彬教授、深圳大学朱才镇教授、中科院赣州创新研究院彭立山副研究员、奥克兰大学新西兰化学院院士、英国皇家化学会会士Geoffrey I. N. Waterhouse教授为通讯作者。
本文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202300373
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